Η Μουσειακή Συλλογή Λαογραφικών Αντικειμένων, η οποία σήμερα αριθμεί περίπου 1200 αντικείμενα, συγκροτήθηκε το 1939. Η Συλλογή αποτελείται από αγροτικά εργαλεία, σκεύη, ενδυμασίες, αντικείμενα κεραμικής, μουσικά όργανα κ.ά. Πρόσφατα εμπλουτίστηκε από νέες προσφορές, μεταξύ των οποίων το μοναδικό μουσικό όργανο «Παναρμόνιο» του Κωνσταντίνου Ψάχου και τα αντικείμενα της Ελληνικής Λαογραφικής Εταιρείας, μέρος των οποίων εκτίθεται στο «Κέντρο Λαϊκής Τέχνης και Παράδοσης» (οικία Αγγελικής Χατζημιχάλη) του Δήμου Αθηναίων.